中国科学院大连化学物理研究所吴开峰教授课题组揭示了胶体纳米晶体快速自旋翻转形成分子自旋三联态的机理并展示了其光化学应用。

该研究于 3 月 24 日发表在《化学》杂志上。

传统上，半导体自旋特性是物理学的一个领域。溶液生长半导体材料的最新发展，例如卤化铅钙钛矿和胶体纳米晶体，开始将化学家纳入这一游戏。但这些材料的自旋弛豫寿命仍然太短（在室温下通常为几皮秒），无法用于自旋电子和量子信息技术应用。

然而，重要的是，有一个名为“分子光化学”的大领域特别喜欢自旋弛豫分子三重态。光化学家在合成称为敏化剂的特殊分子方面付出了很多努力，这种分子可以在光激发下产生三联体。

“我们意识到，最近在胶体纳米晶体中测量的短自旋寿命应该在分子光化学中找到直接应用，”吴教授说。

研究人员使用与罗丹明 B 分子表面锚定的CsPbBr 3纳米晶体证明了自旋光化学。使用先进的飞秒激光光谱，他们发现纳米晶体或分子的激发会引起有效的电荷分离，并且纳米晶体内载体的快速自旋翻转能够通过电荷重组高产率地形成分子三联体。相比之下，该系统排除了传统的重原子效应机制。

此外，利用双三重态形成途径和 CsPbBr 3和罗丹明 B 的互补光谱覆盖，他们实现了高效的白光驱动分子三重态光化学，包括三重态聚变光子上转换和单线态氧生成。

“这项研究为溶液处理半导体材料的光化学应用开辟了一条新途径，”吴教授说。“它可能会激发这些低成本材料的自旋特性在更多领域的应用。”

上述工作得到了国家自然科学基金委、科技部和中科院的支持。